近日,中國科學院蘭州化學物理研究所手性分離與微納分析課題組開發出一種多重限域的一步可控合成摻雜方法,制備出對稀土離子具有高分離選擇性的氮摻雜納孔石墨烯膜(專利申請號:CN 202010861481.0)。該研究在吸附了苯丙氨酸的氧化石墨烯膜的二維層間空間限域生長層狀鋅類水滑石,從而構建類水滑石/苯丙氨酸/氧化石墨烯三明治型復合材料。由于鋅類水滑石層間夾層可作為密閉反應器,通過限域燃燒,可將苯丙氨酸中的氮原子摻雜到石墨烯晶格中。同時,形成的多孔鋅類水滑石可作為模板,通過孔區域內限域燃燒在氧化石墨烯上蝕刻出孔徑可控的納米孔(圖1)。
圖1.多重限域策略可控合成氮摻雜納孔石墨烯示意圖
圖2.氮摻雜納孔石墨烯表征圖
科研人員將獲得的氮摻雜納孔石墨烯(圖2)制備成膜用于稀土元素的分離,獲得了良好的分離選擇性,最高膜分離因子達到3.7。理論模擬表明,氮摻雜納孔石墨烯中的吡咯氮原子,在稀土離子的選擇性分離過程中起到主要作用。該制備方法簡單高效、膜分離穩定性優異。該研究不僅為雜原子摻雜納孔石墨烯材料的制備開辟了新途徑,而且為實現稀土離子的高選擇性膜分離提供了新思路,具有潛在的工業應用前景。
相關研究成果發表在Cell Press旗下綜合類子刊iScience上,博士生譚洪鑫為論文第一作者,研究員李湛和邱洪燈為論文共同通訊作者。
此外,研究人員在自主研發的納孔石墨烯/氧化鋅納米復合材料的基礎上,利用固相合成策略,使均苯三甲酸與納孔石墨烯表面的氧化鋅納米顆粒直接反應,原位綠色合成出納孔石墨烯/MOF復合納米材料,并發現該材料適合于水溶液中稀土離子的選擇性固相吸附分離,該研究成果發表在Analytical Chemistry上。
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