近日，中國科學院精密測量科學與技術創新研究院研究員鄭安民團隊在沸石分子篩的活性位點分布特性的原位環境理論預測方面取得進展。
沸石分子篩是現代化工業生產中最為重要的一類催化劑，廣泛應用于石油化工領域。分子篩的催化反應特性與活性位的分布密切相關，調控活性位在分子篩不同骨架結構上的分布會極大地影響分子篩的催化反應活性和產物的選擇性，進而控制催化反應性能。然而由于缺乏可靠的實驗手段，一直無法精確定向地調控分子篩的活性位分布，這極大限制了人們對催化劑的定向合成及相關催化過程的認知。理論計算作為實驗方法的有力補充，可以從原子分子水平準確描述物質的微觀結構性質。因此，通過理論計算研究分子篩中活性位點的分布對于沸石的合成、催化劑的選擇等具有重要的指導意義。
前期工作中，研究團隊采用多尺度理論模擬（蒙特卡羅、分子動力學、密度泛函理論和從頭算分子動力學等）方法，并結合實驗結果，確定了分子篩孔道中活性中心的結構、反應物種在分子篩孔道中的吸附和擴散機制，建立了擴散過程和反應路徑之間的關聯（J. Catal. 2019, 369, 335；J. Catal. 2019, 377, 51; J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 10764）。
在本工作中，使用周期性密度泛函理論（DFT）及從頭算分子動力學（AIMD）模擬研究了在分子篩合成條件下結構導向劑（SDA）與分子篩骨架之間的相互作用，確定了SDA對分子篩骨架上活性位分布的調控機制，闡明了溶劑分子和合成溫度對于活性位點分布的影響規律?；趯蚋怕史植?，實現了SDA對活性位點導向作用的定量化和可視化分析，這將有望解決關于分子篩中骨架鋁和酸中心分布等方面一直存在的爭議，同時對沸石分子篩定向合成過程中結構導向劑的選擇也具有重要的指導意義。
合成條件下不同活性位點的能量分布及結構導向劑對活性位點導向作用的定量化和可視化分析
相關研究結果發表在美國化學會期刊ACS Catalysis 雜志上。博士研究生唐曉敏為該論文的第一作者，鄭安民為通訊作者。該研究工作得到國家自然科學基金委、中科院以及湖北省科技廳的支持。
參考來源：測量與地球物理研究所
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